福岛第一核电站灾难发生13年后，研究人员首次在环境样本中直接成像放射性铯原子，为当前的环境和放射性废物管理挑战提供了新的见解。这项开创性的研究由一个跨国团队参与，发表在《危险材料杂志》上，增强了对铯分布的了解，并为反应堆退役和废物管理提供了策略。
在福岛第一核电站(FDNPP)核灾难发生13年后，研究人员取得了一项突破性的成就:他们首次成功地对环境样本中的放射性铯(Cs)原子进行了直接成像。
这项开创性的分析由日本、芬兰、美国和法国的一个研究小组完成，分析了受损的FDNPP反应堆排放的物质，揭示了日本面临的环境和放射性废物管理挑战的重要见解。这项研究最近发表在《危险材料杂志》上。
福岛第一核电站熔毁事故:A公司继续工程与环境nmental拼图
2011年，在Tōhoku大地震和海啸之后，福岛核电站的3个核反应堆由于备用电源和冷却系统的丧失而发生了熔毁。从那时起，广泛的研究工作集中在了解在受损反应堆中发现的燃料碎片(熔化的核燃料和结构材料的混合物)的特性上。这些碎片必须小心地移走并处理掉。
然而，关于燃料碎片的物理和化学状态仍有许多不确定因素，这大大增加了回收工作的复杂性。
世界上首次尝试了解放射性铯的化学结果
大量的放射性碳以颗粒形式从受损的福岛第一核电站反应堆释放出来。这些颗粒被称为富碳微粒(CsMPs)，难溶，小(< 5μm)，具有玻璃样成分。
来自日本九州大学的Satoshi Utsunomiya教授领导了这项研究。他解释说，CsMPs“在反应堆熔毁期间，当熔融的核燃料撞击混凝土时，在受损反应堆的底部形成。”形成后，许多csmp从反应堆安全壳中丢失到周围环境中。
图1所示。(左)污染石的结构模型和MacTempas模拟的HAADF-STEM图像。(右)CsMPs中富含铁的污染石的高分辨率HAADF-STEM图像。图像中的Cs原子呈现为亮点(在图像中圈出)。该结构中大约一半的Cs原子是放射性的。放射性铯原子以前从未从环境样本中成像过。来源:宫崎骏等人。
对CsMPs的详细描述揭示了熔毁机制和程度的重要线索。然而，尽管微粒子中含有丰富的Cs，但在粒子中放射性Cs的直接原子尺度成像已被证明是不可能的。
来自赫尔辛基大学的研究合作者加雷斯·劳教授解释说:“这意味着我们缺乏关于颗粒和燃料碎片中Cs化学形态的完整信息。”
宇都宫继续说，“虽然粒子中的Cs浓度相当高，但它仍然太低，无法使用先进的电子显微镜技术成功地进行原子尺度成像。当Cs浓度足够高时，我们发现电子束会破坏样品，使所得数据无效。”然而，在该团队之前使用最先进的高分辨率高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HR-HAADF-STEM)的工作中，他们在CsMPs中发现了一种名为pollucite(一种沸石)的矿物包裹体。Law解释说:“在过去的分析中，我们发现CsMPs中富含铁的污染岩包裹体含有> 20wt .%的碳。在自然界中，污染石通常富含铝。
csmp中的污染物与自然界中的污染物明显不同，表明它是在反应堆中形成的。”宇都宫继续说道:“因为我们知道CsMPs中的大部分Cs都是裂变产生的，所以我们认为对污染石的分析可以产生放射性Cs原子的首次直接图像。”
当受到电子束照射时，沸石会变得无定形，但这种破坏与沸石的成分有关，研究小组发现，一些污染石包裹体在电子束中是稳定的。
了解到这一点，并通过建模获得信息，研究小组开始进行艰苦的分析，宇都宫、研究生宫崎骏和研究小组最终对放射性Cs原子进行了成像。
科学家们在受损的福岛第一核电站反应堆附近收集了受污染的土壤样本。来源:Satoshi Utsunomiya
宇都宫解释说:“在污染石结构中看到Cs原子的美丽图案是令人难以置信的兴奋，图像中大约一半的原子对应于放射性Cs。”
他继续说道:“这是人类第一次直接在环境样本中对放射性铯原子进行成像。在环境样本中发现放射性铯的浓度足够高，可以直接成像，这是不寻常的，而且会带来安全问题。虽然能拍出世界上第一张科学照片令人兴奋，但同时也很遗憾，这只能在核事故的情况下才能实现。”
不仅仅是成像技术的突破
宇都宫强调，这项研究的发现不仅仅是放射性铯原子的成像:“我们的工作揭示了污染石的形成，以及FDNPP反应堆和环境中铯分布的可能异质性。”
劳进一步强调了相关性:“我们明确证明了与福岛第一核电站反应堆排放的材料有关的新的碳排放现象。在csmp中发现含有污染石的铯可能意味着它还留在受损的反应堆中;因此，现在可以在反应堆退役和废物管理策略中考虑其特性。”
来自大西洋南特大学Subatech的合作者名誉教授Bernd Grambow补充说:“我们现在也应该开始考虑碳污染石的环境行为及其可能的影响。它的行为可能与迄今为止记录的其他形式的铯沉降物不同。此外，可能还必须考虑对人类健康的影响。污染石在环境和体液中的化学反应性肯定不同于其他形式的放射性铯沉积"。斯坦福大学(Stanford University)的罗德·尤因(Rod Ewing)教授最后在反思这项研究的意义时强调，迫切需要继续研究，为碎片清除策略和环境修复提供信息:“我们再次看到，国际科学家的艰苦分析工作确实可以解开核事故的谜团，有助于长期的恢复工作。”
参考文献:“看不见的”放射性铯原子显露出来:福岛第一核电站富铯微粒(CsMPs)中的污染石包裹体”，作者:宫崎骏，竹原正人，Kenta Minomo，堀江健二，竹原真弥，山崎新弥，斋藤刚，大木俊彦，高野正雅，盐津广之，岩田原，Gianni F. Vettese, Mirkka P. Sarparanta, Gareth T.W. Law, Bernd Grambow, Rodney C. Ewing和Satoshi Utsunomiya, 2024年3月21日，《危险物质》杂志。DOI: 10.1016 / j.jhazmat.2024.134104
这项工作得到了日本科学促进会和芬兰研究理事会的双边资助。
